Née à Vancouver, Carly Pope a grandi entre ses deux frères au Canada. Elle découvre le théâtre au lycée et joue dans une adaptation scolaire du Vieux Couple, un classique de Broadway et dans Le Songe d'une Nuit d'Eté, de William Shakespeare. Adolescente, elle rêve déjà d'une carrière cinématographique et tente sa chance en multipliant les apparitions dans des téléfilms et séries canadiennes. Carly Pope traverse la frontière et débarque aux Etats-Unis lorsqu'elle est repérée pour faire partie du casting de la série pour ados Popular, en 1999. Cette série retrace l'histoire de deux jeunes filles, placées chacune d'un côté de l'invisible mais infranchissable barrière des gens populaires, qui deviennent demi-sœurs lorsque leurs parents se marient. Après deux années de bons et loyaux services dans la série, elle joue au cinéma aux côtés de Leelee Sobieski dans La Prison de Verre . Puis, on la voit dans Petite Arnaque entre Amis. Elle est alors considérée comme l'un des espoirs du cinéma canadien et l'un des journaux locaux la définie même comme « l'une des raisons pour lesquelles les agents vont rechercher la fraîcheur chez les actrices du Canada. » Pourtant, ce n'est pas son joli minois qu'elle exploite lorsqu'elle décide de faire le doublage du dessin-animé Kim Possible en 2002.

En 2004, Carly Pope apparaît dans la série Jack 2.0, puis dans la comédie Intern Academy, un film dans la veine de American Pie 2 et autres Sex Academy. Puis en 2004, elle obtient un rôle aux côtés d' Eliza Dushku, dans Tru Calling, Spin-off de Buffy. En 2006, elle décroche le rôle qui donne un second souffle à sa carrière légèrement amorphe, celui de garbo, la dealeuse des stars, dans la série Dirt. Le pitch : Le journal Dirt Now, avec à sa tête la redoutable Lucy Spiller (Courteney Cox), traque les stars pour découvrir leurs secrets les plus sombres. Garbo, fournisseuse officielle de substances illicites et lesbienne séductrice, incarne alors la tentation pour de nombreuses jeunes actrices, perdues dans la jungle de Hollywood. En parallèle de Dirt, elle joue également dans la série Les 4400, qui raconte l'histoire de 4400 disparus qui reviennent sur terre avec des pouvoirs et un message pour leurs contemporains. Dans la vie, Carly Pope est une jeune femme cultivée, qui fréquente assidument les conférences universitaires et s'avoue volontiers polyglotte.